我所發現金屬與惰性非氧化物載體之間的金屬—載體強相互作用

  近日,我所催化基礎國家重點實驗室傅強研究員和包信和院士團隊在金屬與載體界面催化研究方面取得新進展。該團隊發現了過渡金屬催化劑與惰性的六方氮化硼(h-BN)載體之間存在經典的金屬—載體強相互作用(Strong Metal-Support Interaction, SMSI)。

  金屬—載體強相互作用是多相催化研究領域中的最重要概念之一。該現象是指當金屬擔載于活性的可還原氧化物載體上時,在一定的預處理或催化反應條件下,金屬納米粒子被載體衍生的材料包裹和去包裹的過程,以及由此對催化反應性能產生的重要影響。

  本工作中,研究人員發現惰性的h-BN片層負載金屬Ni催化劑在甲烷二氧化碳干重整(DRM)反應中表現出優異的性能,原位表征證明反應氣氛中的CO2和H2O組分可以促進Ni/h-BN界面處h-BN片層被氧化刻蝕形成納米孔洞(nanopits)結構,同時Ni粒子表面被氧化硼(BOx)薄層包裹;包裹和去包裹過程可以通過DRM反應和H2還原進行可逆控制,呈現出經典的SMSI現象。這是首次在惰性的非氧化物載體擔載金屬催化劑中發現這一現象,在h-BN擔載的其他過渡金屬催化劑如Fe,Co和Ru中也普遍存在。此外,金屬/h-BN體系中發生的DRM反應誘導SMSI效應會增強該催化過程,實驗和理論計算結果表明,界面處的載體通過刻蝕形成的納米孔洞限域金屬粒子并阻止其團聚,同時金屬粒子表面形成的無定形BOx包裹層與金屬協同作用,使得Ni/h-BN催化劑同時具有抗積碳和抗燒結的性能。

  相關工作發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上。該工作得到了國家自然科學基金科學中心、科技部重點研發計劃、中科院先導B及潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。(文/圖 董金虎)

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