我所實現超冷四原子反應的精確截面計算

  近日,我所分子反應動力學國家重點實驗室張東輝院士團隊在超冷四原子反應的動力學計算中取得新進展,實現超冷四原子反應的精確截面計算。

  近年來,超冷(T<10-3K)分子的制備已經成為新的實驗熱點。在接近絕對零度的溫度下,分子的德布羅意波長遠大于相互作用的尺寸,量子效應會得到空前的增強,對超冷分子的研究對驗證量子力學的基本理論有著重要意義。此外,由于超冷分子間的碰撞通常只涉及最低的相對軌道角動量分波,通過對超冷分子狀態的精細調控,可以在高精度水平上探索化學反應的動力學和機理。自2010年美國科學院院士黛博拉·金(Deborah Jin)和葉軍(Jun Ye)的聯合實驗小組觀測到超冷的銣鉀基態分子之間的化學反應(40K87Rb+40K87Rb→K2Rb2*→K2+Rb)以來,堿金屬超冷分子—分子碰撞和化學反應的實驗和理論研究取得了一系列重要進展。但由于通用的非含時量子動力學緊耦合(close coupling)方法的計算量隨基函數的數目N呈N3增長,對這些超冷四原子反應的嚴格理論研究非常困難。

  在此前的工作中(Phys. Rev. Lett. 2018, 120, 143401),該研究團隊改進了原有的含時波包方法并將其應用于超冷反應性散射的計算中,對三原子F+H2反應的計算結果證明,含時波包法可以在Bethe-Wigner閾值區域以上的碰撞能范圍內精確描述超冷反應性散射過程。近日,借助含時波包法在數值效率上的優勢,該團隊首次把含時波包動力學計算擴展到超冷四原子反應散射,并且給出了OH+H2(v=2,j=0)→H2O+H反應Bethe-Wigner閾值區域以上的精確積分截面和速率常數。計算結果不僅說明了含時波包計算可以在任意碰撞能下描述這一基準反應,而且證明了含時波包方法是研究超冷四原子反應的有力工具,未來可以用于更多實驗相關超冷四原子反應的研究中。

  相關研究成果發表在《物理化學快報》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。該工作得到了國家自然科學基金和中國科學院先導專項(B)“能源化學轉化的本質與調控”的支持。(文/圖 黃嘉宇、劉舒)

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