我所揭示非鉛鋯基空位有序雙鈣鈦礦納米晶體動力學機理

  近日,我所復雜分子體系反應動力學研究組(1101組)韓克利研究員團隊在全無機非鉛鈣鈦礦納米晶體動力學機理研究方面取得新進展。該團隊首次合成出非鉛鋯(Zr)基空位有序雙鈣鈦礦納米晶體,并詳細討論了其發光動力學機理,為開發新型無機熒光粉提供了獨特的策略。

  熱活化延遲熒光(TADF)是一種可獲得較高激子利用率的發光機制。在熱能的幫助下,最低激發三線態(T1)激子通過反系間穿越回到最低激發單線態(S1)進行發光。熱活化延遲熒光通常在純有機分子或金屬有機配合物中比較常見,而在全無機膠體納米晶體中鮮有報道。

  近年來,全無機CsPbX3型(X=Cl,Br,I)鈣鈦礦納米晶體由于其優異的光電性能,引起了廣泛的研究關注。然而Pb的高毒性和穩定性差的問題嚴重阻礙了它們的實際應用。在該研究工作中,研究人員圍繞自然界中豐富且無毒的金屬鋯(Zr)元素,通過熱注射法首次合成出空位有序Cs2ZrBrxCl6-x(0≤x≤1.5)雙鈣鈦礦納米晶體。該納米晶體展現出顏色可調節的且有效的光致發光特性以及良好的穩定性。研究人員利用變溫熒光光譜和變溫時間分辨熒光光譜,同時結合納秒瞬態發射光譜以及泵浦—探測飛秒時間分辨光譜等技術,闡明了該晶體熱活化延遲熒光機制。

  相關研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。該工作得到了國家自然科學基金和國家重點研究與發展計劃等項目的資助。(文/圖 劉四平、楊斌)

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